2024年10月,本校化学化工学院何荣幸教授、王文彬副教授课题组在《Angewandte Chemie International Edition》(IF 16.2)上在线发表了题为“Oxyanions Enhancing Crystallinity of Reconstructed Phase for Oxygen Evolution Reaction”的研究论文。(原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415132)
该论文提出利用析出NO3-离子的选择性吸附作用来增强无定形和晶体(a-c)异质结表面重构层的结晶度和活性,进而解决催化剂在析氧反应(OER)中常会经历持续的无定形化和活性结构的溶解,导致稳定性和活性之间难以兼顾的普遍问题。
该工作以镍掺杂Fe2O(OH)3NO3·H2O(Ni-FeNH)作为模型预催化剂,揭示OER过程中析出NO3-离子的选择性吸附过程。具体而言,OER过程中析出的NO3-离子易于吸附在原位形成的a-c Fe(Ni)OOH的晶相上,这种析出再吸附作用不仅能降低a-c异质结的无序度,同时能提升晶体中镍和铁离子的活性。在此策略的影响下,Ni-FeNH在 500 mA/cm² 的电流密度下仅需303 mV的低过电位,并能稳定工作500小时。此外,构建的工业电解水设备在8000 mA的高工作电流下,能连续稳定工作100小时。这一突破为大规模工业电解水制氢提供了更加可靠的催化剂解决方案。
在该工作中,X射线光电子能谱(XPS)被用于表征Ni-FeNH催化剂的表面元素组成及其所处化学环境,为研究催化过程反应机理提供了有效作证。通过比对催化剂及OER反应前后的元素价态及组成,揭示了NO3-离子的选择性吸附过程及其对催化剂电子结构的影响。
Ni-FeNH及Ni-FeOOH材料的XPS比对结果
Ni-FeNH材料OER催化反应前后的XPS比对结果
支撑文章所使用的分析测试中心主要设备:
多功能X射线光电子能谱仪(Multifunctional X-ray photoelectron spectrometer)(设备编号23A00585)
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http://atc.swu.edu.cn/info/1027/1178.htm
(文字:阮弋帆 图片:阮弋帆 复审:徐岚 终审:罗小英)